Destacó en el género de la “canción” (lieder), en el que publicó varias antologías de poemas agrupados por el nombre de poetas de los que estaban tomadas:
Mörike (más de 50 lieder)
Eichendorff
Goethe
En torno a 1888, las tres cuartas partes de su catálogo eran de canciones (más de 200). Aparte de estos tres ciclos de lieder, también compuso lieder en torno a poemas basados en textos españoles e italianos, traducidos al alemán:
Spanisches Liederbuch (Libro de canciones españolas)
Italienisches Liederbuch (Libro de canciones italianas)
El romanticismo tradicional estaba cansado de los temas nórdicos, y su lugar fue ocupado por lo meridional, la parte sur de Europa.
Su ‘Das Verlassene Mägdlein’ (La Doncella Abandonada) es una pieza muy corta, pero en ella se condensa el drama wagneriano de forma concentrada.
Además de lieder, compone igualmente Serenata Italiana para orquesta de cámara (o cuarteto de cuerda), un poema sinfónico Penthesilea, una ópera completa Der Corregidor inspirada en el mismo texto de Pedro Antonio de Alarcón que Manuel de Falla utilizó para su ballet El Sombrero de Tres Picos.
También en 1896 inició una ópera llamada Manuel Venegas, basada como la anterior en un texto de Alarcón, pero quedó inconclusa.
En 1903 Wolf sufrió un ataque de psicosis (atribuida a los efectos de una sífilis) que le indujo a intentar el suicidio arrojándose a las aguas de un lago, rescatado fue internado en un manicomio en donde falleció. Tenía 43 años.